近日,上海交通大学环境科学与工程学院金放鸣教授课题组和日本理化学研究所(RIKEN)生物功能催化研究组、韩国基础科学研究院(KBSI)合作,在选择性反硝化研究方面取得重要进展。
近年来,过量地使用氮肥以及化石燃料的燃烧导致严重的氮污染。传统的细菌反硝化是当前的主要手段,可高选择性地将硝酸根和亚硝酸根还原为氮气,但需要的条件比较苛刻,强酸或强碱的环境都不利于微生物的生长,并且后处理比较麻烦。如何利用可再生能源(如电能)选择性地实施反硝化来加速地球氮循环平衡已成为可持续发展目标(SDGs)的一项重要任务。
反硝化的路径较长千亿国际,副产物多,且涉及多质子多电子转移步骤。如何选择性地生成目标产物将是电催化剂设计所面临的巨大挑战。
本着改善地球氮资源循环高端理念,金放鸣教授课题组联合日本理化学研究所(RIKEN)生物功能催化研究组以及韩国基础科学研究院(KBSI),合成出仿生催化剂含氧硫化钼,并在温和的中性条件下将亚硝酸根离子转化为氮气分子。研究发现,通过调节电解液的pH可以调控质子与电子的相对转移速度,得到不同构型的催化活性中间体,从而改变产物的选择性,氮气的选择性达到最高纪录13.5%。上述成果以“Selective Electrocatalytic Reduction of Nitrite to Dinitrogen Based on Decoupled Proton–Electron Transfer”为题发表在Journal of the American Chemical Society,该论文的第一作者为博士生何道平。
未来可通过进一步提高氮气的选择性,将其作为新的脱氮技术与微生物处理技术一起使用来处理污水。同时也可以作为从废液中合成氨以及有机物氧化新技术。